《侦探歌剧:少女福尔摩斯》以架空的怪盗和侦探活跃的近未来为背景。在这个世界里存在着有被叫做“Toys”的特殊能力的人类。利用这种特殊的能力,“侦探”和“怪盗”争斗不断。而故事就是以将来要成为侦探的四个少女夏洛克、妮洛、艾露克露、柯蒂妮娅为中心展开的。
此外,侦探歌剧少女福尔摩斯第三季中公开的两位新角色分别是白发的爱丽丝与黑发的和美,其中和美将由2010年出道的新人声优寺川爱美担当配音,她的出道作也是「侦探歌剧」1期中的某女学生,现在在新作中终于拿到了主要角色的配音工作,期待她的成长!新作动画将以前作为基础,讲述讲述憧憬着「少女福尔摩斯」的两位少女和前辈少女福尔摩斯的故事!