机密复仇者黑寡妇与惩罚者全集动画讲述的是手段无情冷酷的正义使者惩罚者卡斯尔（布莱恩·布鲁姆 Brian Bloom 配音）在追查军火贩子该隐（Kyle Hebert 配音）时遇到了黑寡妇（詹妮弗·卡朋特 Jennifer Carpenter 配音）和神盾局指挥官弗瑞（John Eric Bentley 配音）。 神盾局志在防止他们所开发的尖端武器技术被利维坦等恐组织获取，因此急需沿着该隐这条线找到失窃的技术资料。崇尚个人主义的卡斯尔最终接受弗瑞的建议，和黑寡妇组成了临时搭档。然而卡斯尔绝不会轻易听从他人的安排，行动中他执意抓住作恶多端的该隐，为此和黑寡妇争执迭起。另一方面，黑寡妇则意外邂逅曾经在神盾局并且应该早已死去的恋人艾利阿斯（Grant George 配音）。 从对方口中，她得知了利维坦正在进行的可怕计划……
